舒亶在乌台诗案的表现历来成为他人生的污点。舒亶的行为固然有“过头”之处，特别是将苏轼的一些诗句与文章“上纲上线”，确实有悖“君子之道”，为后世所鄙视。但是，他与苏轼主要是由于政见与观念不同而导致的矛盾。苏轼看到了新法实行中的弊端，看到了变法带来的混乱，因此以诗歌形式表达他的意见。而舒亶积极赞成并参与变法，且性格执拗，在他看来，苏轼虽名高天下，但反对变法、诋毁皇帝就是大罪，就是犯法。
此外，弹劾张商英一事，也反映出舒亶类似的文人品性。张商英是新党的重要人物，为四川新津人，与舒亶同为新党中的王（安石）党30人之列，是有恩于舒亶的同党中人。据《宋史》记载，这位权重位高的新党领袖人物，给了舒亶一封信，并将女婿的文章让舒亶指点，结果舒亶不仅不予指点，而且“恩将仇报”，将张商英的信和女婿文章送到皇帝那里，并弹劾张商英以宰辅之重干扰谏官的工作。结果张商英被免职贬为江陵税官。世人由此认定舒亶是恩将仇报的奸人。
据历史资料研究与分析，这件事很可能是《宋史》作了假。《宋史》为元脱脱主编，在二十四史中差错最多，特别是有关舒亶的主要材料取自《邵氏见闻录》，而此书是邵伯温所作，邵伯温是一个充满偏见并偏执的旧党人物，因而此书对新党人物的记载就极不真实。好在同一时代的文献《东轩笔记》记载了这件事，其过程相似，但原因却完全不同。
原来张商英要女婿在科举考试中顺利中举，就想借用舒亶之力，所以写信暗示，另送文章给他以作联络。让张商英想不到的是，舒亶因品性使然，不想因私情而让“有关部门”帮助，从而失去其监察的独立性和公正性。所以他在奏书中写上自己的反感。最后张商英的这种行为受到惩处。
敢作敢为的舒亶被连续委以重任，朝中大臣多怕他弹劾，一些朝官对以舒亶为首的御史台也多有不满。《宋史》载：“举劾多私，气焰熏灼，见者侧目，独惮王安礼。”“多私”未必，但这个时期的舒亶意气飞扬倒很可能是事实，因为他正处在仕途的黄金时期。但由于得罪的人太多，他的仕途不久便黯然中止。
元丰六年，任翰林的舒亶因论奏朝廷钱粮等事与尚书省产生矛盾。也许是神宗为了平衡新旧两党的力量，发话说：“身为执法而罪妄若是，安可置也。命追两秩，勒停。”舒亶就这样被罢免了。尽管以“微罪”罢免，但朝廷一片欢呼，因为对朝官而言，少一个比较会“寻麻烦”的人毕竟不是坏事。当时对此事的记载是“虽坐微罪废斥，然远近称快”。
舒亶黯然回乡，迁居鄞县。那一年他仅42岁，正是人生的黄金时期。于是他迁居于鄞县的月湖畔，名其居曰“懒堂”，一个“懒”字，很可能蕴含着他心中的愤懑与不平？自此后终神宗一朝，没有再被起用。直至绍圣元年，53岁的舒亶才被起用为官，后为朝廷带兵平定了一些地方的反叛，巩固地方统治。崇宁二年，舒亶生病死于军中，终年62岁。